沉积物m.yushuwu.com

第31卷第7期2018年7月环境科学研究ResearchofEnvironmentalSciencesVol.
31No.
7July2018收稿日期:2017~11~06修订日期:2018~04~12作者简介:刘明盟(1991~)男湖北武汉人1264894839@qq.
com.
责任作者葛继稳(1965~)男湖北武汉人教授博士主要从事保护生态学、生态与环境影响评价研究gejiwen2002@yahoo.
com.
cn基金项目:宜昌市黄柏河流域水库生态疏浚可行性研究项目(No.
YCZC~ZF20160006)SupportedbyFeasibilityStudyofEcologicalDredginginHuangbaiRiverReservoirYichangCityChina(No.
YCZC~ZF20160006)刘明盟李永福葛继稳等.
宜昌市天福庙水库沉积物磷形态分布特征及其释放通量估算[J].
环境科学研究201831(7):1258~1265.
LIUMingmengLIYongfuGEJiwenetal.
DistributionofphosphorusformsandreleasefluxinTianfumiaoReservoirYichangCity[J].
ResearchofEnvironmentalSciences201831(7):1258~1265.
宜昌市天福庙水库沉积物磷形态分布特征及其释放通量估算刘明盟1李永福1葛继稳1赵增辉2郑伟2包宇飞31.
中国地质大学(武汉)盆地水文过程与湿地生态恢复学术创新基地湿地演化与生态恢复湖北省重点实验室生态环境研究所湖北武汉4300742.
宜昌市黄柏河流域管理局湖北宜昌4430003.
中国水利水电科学研究院水环境研究所北京100038摘要:为揭示天福庙水库沉积物中磷的形态及空间分布特征探讨沉积物~水界面磷的释放通量及其主要影响因素在天福庙水库库区内设立了6个采样点采用SMT(磷形态标准测试程序)法测量其沉积物中磷的形态组成对沉积物磷空间分布、间隙水及上覆水PO43-质量浓度变化特征进行了分析估算了磷释放通量.
结果表明:①库区沉积物中TP主要由Ca~P(钙磷)构成TP在水库库尾和支流入库处具有较高的质量分数分别为49046、50152mg∕kg.
TP、IP(无机磷)、Ca~P时空动态具有一致性磷矿石灰污染是重要原因.
②孔隙水中PO43-质量浓度在沉积物表层1~3cm内存在很高的峰值达113mg∕L各采样点均高于上覆水中PO43-质量浓度存在向上覆水释放PO43-的风险孔隙水中PO43-质量浓度与TP质量分数及磷形态相关.
③采用孔隙水扩散模型法估算PO43-在沉积物~上覆水界面上的释放通量库区沉积物磷释放通量范围为013~308mg∕(m2d)平均值为103mg∕(m2d)处于较高水平.
研究显示磷矿开采是干流沉积物磷来源和形态组成的重要原因库区磷释放通量与水流扰动密切相关坝前、支流交汇处、库尾是库区内源磷污染的主要区域.
关键词:沉积物磷形态分布特征释放通量中图分类号:X37文章编号:1001~6929(2018)07~1258~08文献标志码:ADOI:1013198∕jissn1001~692920180418DistributionofPhosphorusFormsandReleaseFluxinTianfumiaoReservoirYichangCityLIUMingmeng1LIYongfu1GEJiwen1ZHAOZenghui2ZHENGWei2BAOYufei31.
LaboratoryofBasinHydrologicalandWetlandEco~restorationHubeiKeyLaboratoryofWetlandEvolutionandEcologicalRestorationInstituteofEcologyandEnvironmentalSciencesChinaUniversityofGeosciencesWuhan430074China2.
YichangHuangbaiRiverBasinAuthorityYichang443000China3.
InstituteofWaterEnvironmentChinaInstituteofWaterResourcesandHydropowerResearchBeijing100038ChinaAbstract:InordertorevealthemorphologicalandspatialdistributionofsedimentsphosphorusinTianfumiaoReservoirandexplorethefactorsandmaininfluenceofreleasefluxofphosphateinthesediment~waterinterfacesixsamplingsitesweresetuptomeasurethephosphorusformsandcompositioninthesedimentsusingSMTmethod.
ThecharacteristicsofphosphorusspatialdistributionPO43-ofinterstitialoverlyingwaterwereanalyzedandthereleasefluxofphosphoruswasestimated.
Theresultsshow:(1)Ca~Pwastheprimarycomponentofthetotalphosphorus(TP)insediments.
TPcontentwashigheratthetailandtributaryinthereservoirwith49046and50152mg∕kgrespectively.
TheoveralltrendofCa~PIPandTPintheverticaldirectionwasbasicallythesameandTPprimarilyoriginatedfromtheaccumulationofgranularapatiteproducedbysurroundingphosphaterock.
(2)PO43-concentrationsofporewaterpeakedinthe1~3cmlayerofthesedimentsandwashigherthanthoseintheoverlyingwaterwiththehighestpoint113mg∕Lwhich第7期刘明盟等:宜昌市天福庙水库沉积物磷形态分布特征及其释放通量估算washigherthanthatofPO43-intheoverlyingwaterandtherewasariskofPO43-releasingfromporewatertooverlyingwatertheconcentrationofPO43-inporewaterwasrelatedtothecontentofTPandtheformsofphosphorus.
(3)PorewaterdiffusionmodelwasappliedtoestimatethereleasefluxesofPO43-onthesediment~overlyingwaterinterfacethephosphorusreleasefluxofthesedimentswas013~308mg∕(m2d)andaverageat103mg∕(m2d).
Thestudyshowsthatphosphaterockminingisanimportantcauseofphosphorussourcesandspeciationofthesedimentsreleasefluxesofthephosphoruswerecloselyrelatedtothedisturbanceofwaterflowtheheadandtailofreservoirintersectionofreservoirsandtributarieswerethemainlyinternalphosphoruspollutionarea.
Keywords:sedimentsphosphorusformdistributioncharacteristicsreleaseflu沉积物内源性污染是水源水库面临的突出问题湖库沉积物通常可被看成磷的"汇"和"源"在环境条件适宜下沉积物磷会通过沉积物~水界面大量释放进入上覆水体[1~2].
磷的赋存形态决定了沉积物向水体释放磷元素的能力[3~4].
各种磷形态中铁铝结合态磷被认为是最具反应活性的形式[5]Ca~P(钙磷)是活性较低的惰性磷对水体富营养化影响小在pH降低时可大量释放[6]OP(有机磷)主要是沉积物中各种动植物残体、腐殖质类有机物中含有的磷主要通过微生物分解为IP(无机磷)再进入上覆水参与生物地球化学循环[7].
由于人类活动的干扰流域形态日趋单一化、渠道化和湖库化[8]在水深较大、水体分层的水库中沉积物磷一方面在浓度梯度作用下不断向上层水体扩散另一方面季节交替时水库发生"翻库"现象释放的磷会随上升水流被带至水库表层使库区水体富营养化水质恶化[9].
我国流域型水库众多其中大部分已运行20a以上天福庙水库位于黄柏河流域上游是宜昌市饮用水源地之一由于其固有性质所限泥沙淤积情况日益严重且水体TP质量浓度偏高.
水源水库有别于一般意义上的湖库其最大的差别在于前者对水质要求更高.
在外源磷得到有效控制的情况下淤泥的内源磷释放成为影响库区水质的重要因素因此沉积物中磷的赋存形态及其分布规律亟待开展更加系统和全面的研究.
该研究通过对库区沉积物磷的系统性分析为库区管理和内源性治理提供前提和依据.
1材料与方法11研究区域概况黄柏河为长江一级支流自上而下建有4座水库天福庙水库处于黄柏河流域东支上游第二级流域内山势陡峻河谷深切洪水涨落迅猛为典型的山溪型河流河谷形态多呈梯形或U型河床为砂卵石覆盖.
天福庙库区人口稀少除有部分磷矿企业外基本为植被所覆盖.
坝址以上集水面积为5536km2多年平均径流量为76m3∕s多年平均径流总量为269*108m3总库容为6040*104m3正常蓄水位为409m平均水深为30m最深处可达50m为中型水库建成已有30余a.
12采样点分布该研究于2016年6月在天福庙水库库区开展了为期7d的取样调查选点原则为支流交汇处、坝前淤积处、库尾、库中等6个采样点其中4号和6号采样点为主干流来水量较大5号采样点位于库区最大支流神龙河入口处2号和3号采样点为水库回水区仅降雨期间有水流入库1号采样点位于坝首采样期间水库水位处于40248~40270m未发生降雨.
采用差分DGPS导航定位采样点分布见图1.
图1天福庙水库采样点分布Fig.
1SamplingpointsofTianfumiaoReservoir13样品采样与处理沉积物样品采用柱状采样器采集采样过程中不扰动沉积物.
沉积物按照2cm分层后装入带有刻度的聚乙烯离心管4℃密封保存.
沉积物~水界面的上覆水采用负压导流管引出储存于500mL的聚乙烯瓶中.
所得样品运回实验室进一步处理.
在实验室条件下对水库不同深度的沉积物样品进行分析采用L53R~1型冷冻离心机(湖南迈达仪器有限公司)以4000r∕min离心15min得到对应沉积物的孔隙水孔隙水样品经过孔径为045μm的玻璃纤维滤膜(Whatman英国)过滤并在24h之内进行PO43-质量浓度的测定检测仪器为全自动化学9521环境科学研究第31卷分析仪(ThemoFisher美国)分析方法参考文献[10].
剩下的沉积物泥样自然风干后称重、研磨、200目(0075mm*0075mm筛孔)过筛后密封保存备用.
采用SMT(磷形态标准测试程序)法对沉积物中各形态磷进行提取测定各形态磷质量分数.
SMT法将沉积物中磷分成5种形态分别为TP、IP、OP、Fe∕Al~P、Ca~P[11].
14数据处理与分析沉积物容重计算公式:BD=(d-b)∕v(1)沉积物的孔隙度计算公式:φo=1-BD∕ρ(2)式中:BD为沉积物容重g∕cm3b为已知铝盒质量gv为已知铝盒体积cm3d为烘干后铝盒与干土的质量gφo为表层沉积物的孔隙度ρ为沉积物密度一般取265g∕cm3.
所有样品采集均设3个平行所得数据采用Excel2007、Origin90和SPSS230、ArcGIS102进行图表绘制和统计分析.
2结果与分析21沉积物磷形态空间分布特征图2天福庙水库各采样点磷形态构成Fig.
2PhosphorusformofTianfumiaoReservoirsamplingpoints天福庙水库6个采样点沉积物磷形态平均质量分数的构成如图2所示.
从图2可以看出天福庙水库6个采样点的TP质量分数范围为12553~50152mg∕kg平均值为27716mg∕kg表明天福庙水库沉积物的磷负荷已经较为严重磷的释放易引起水体的富营养化和水质恶化[12].
沉积物中Ca~P的质量分数介于7133~43468mg∕kg之间平均值为21793mg∕kg占TP质量分数的786%占IP质量分数的937%Ca~P是库区沉积物的主要组成成分.
Fe∕Al~P质量分数介于1091~1624mg∕kg之间平均值为1263mg∕kg占TP质量分数的46%占IP质量分数的55%质量分数相对较低.
水平分布上1号、5号、6号采样点Fe∕Al~P质量分数较高2~4号采样点质量分数较低但变化幅度不大反映了沉积物环境处于相对稳定的状态.
沉积物TP主要由IP构成OP占比较低.
IP质量分数介于8021~45203mg∕kg之间平均值为23269mg∕kg占TP质量分数的839%.
OP质量分数介于2632~5000mg∕kg之间平均值为4447mg∕kg占TP质量分数的160%.
OP、Fe∕Al~P各采样点质量分数较小库区主要受Ca~P污染.
各采样点的磷形态垂向分布情况如图3所示.
从图3可以看出TP质量分数总体波动变化规律不一.
各采样点TP质量分数不同的变化规律反映了不同的水力沉积和外部复杂的变化环境.
Fe∕Al~P质量分数随深度增加而变化不大主要是因为其质量分数较小随深度增加矿物晶型有序化吸附能力较弱还原性条件下相对稳定.
OP在沉积过程中不断被生物分解、利用转化为IP其垂直方向无明显变化规律.
TP和Ca~P、IP质量分数垂直方向上变化趋势一致4~6号采样点TP、Ca~P、IP质量分数均表现为先下降后上升这与库区本身所处特大型磷矿床上和受磷矿开采产生的含磷污水从干流入库有关其表层约7cm以上Ca~P质量分数随深度增加而逐渐减小表明Ca~P还在不断输入.
在上覆水强大的压力下成岩作用过程中不稳定的水合PO43-等会向较为稳定的磷灰石转化同时流域固有的碱性土壤地球化学环境特点使得该水库沉积物中磷主要以磷灰石形式存在这是沉积物芯柱底层Ca~P质量分数较高的原因因此Ca~P质量分数随深度的增加先降后升.
22沉积物孔隙水及上覆水PO43-质量浓度变化特征孔隙水作为沉积物空隙中的自由水是连接沉积物和上覆水的纽带其中污染带的迁移是影响上覆水化学特征的重要因素[13].
天福庙水库孔隙水PO43-质量浓度在沉积物表层1~3cm内存在很高的峰值且大于上覆水中PO43-质量浓度存在向上覆水释放PO43-的风险.
由图4可知1号、5号、6号采样点沉积物芯柱孔隙水PO43-质量浓度范围为095~308mg∕L平均值为182mg∕L.
2~4号采样点沉积物芯柱孔隙水PO43-质量浓度范围为037~09mg∕L平均值为0606mg∕L显著低于1号、5号、6号采样点.
0621第7期刘明盟等:宜昌市天福庙水库沉积物磷形态分布特征及其释放通量估算注:a、b、c、d、e、f分别表示1号、2号、3号、4号、5号、6号采样点.
图3天福庙水库各采样点磷形态垂向分布Fig.
3VerticaldistributionofphosphoruspatternsofTianfumiaoReservoirsamplingpoints图4天福庙水库各采样点孔隙水PO43-质量浓度Fig.
4PO43-ofporewaterinTianfumiaoReservoirsamplingpoints推测认为1号采样点位于坝首水面较宽水流缓慢沉降作用较明显易于几条入库河流所携带营养物质的沉积[14].
5号采样点位于支流入库处6号采样点位于库尾上游河流携带污染物进入库区时断面扩大流速减慢污染物易于沉积[15].
5号采样点在表层1~3cm处存在一个很高的峰值达113mg∕L反映了5号采样点入库支流污染情况较严重.
孔隙水PO43-质量浓度与磷形态密切相关2号、3号采样点OP、Fe∕Al~P质量分数占TP质量分数相对较高OP矿化降解可产生溶解态磷同时底层有机质降解消耗DOFe∕Al~P还原溶解释放出的PO43-通过孔隙水向上迁移上部沉积物由于氧化还原电位较高二价铁被氧化为三价铁又与部分PO43-结合沉淀下来形成表层PO43-迁移的"屏蔽效应"导致孔隙水PO43-质量浓度随深度增加而增加.
4~6号采样点OP、Fe∕Al~P质量分数占TP质量分数较低沉积物以Ca~P为主主要受表层水流扰动影响而释放因此表层5cm以上孔隙水PO43-质量浓度较高随深度增加而降低约6cm以下趋于稳定.
1号采样点由于表层Ca~P质量分数较高因此与4~6号采样点孔隙水PO43-质量浓度变化趋势相似.
上覆水PO43-质量浓度水平方向无明显变化规律(见表1)但通过与各影响因素的相关分析表明其与水库水深呈显著正相关(R=089P07(5)式中:D0为营养盐在无限稀释溶液中的理想扩散系数取612*10-6cm2∕s.
通过对比国内其他湖库磷释放通量发现长江上游其他支流[18]为-060~247mg∕(m2a)(冬季)、滇池[19]为090~206mg∕(m2d)、太湖[20]为109mg∕(m2d).
天福庙水库沉积物磷释放通量范围为013~308mg∕(m2d)(见表2)平均值为103mg∕(m2d)处于较高水平是天福庙水库富营养化的一个潜在隐患.
表2天福庙水库磷释放通量估算Table2EstimationofphosphatereleasefluxesinTianfumiaoReservoir采样点编号φocxx=0∕[mg∕(Lcm)]F∕[mg∕(m2d)]10373156911520353034302230349015901340484054006750230110413086032816620943讨论31沉积物磷空间分布形成原因分析库区周边磷矿资源丰富均产于震旦系的大型沉积矿床P2O5质量分数为20%~30%磷矿开采方式多为地下开采形式.
根据常年监测显示2013年以前库区基本为GB3838—2002地表水环境质量标准Ⅱ类及以上水质目前为GB3838—2002Ⅲ类水质春、秋季部分时间由于藻类生长恶化为GB3838—2002Ⅳ类水质库区水体TP质量浓度处于相对偏高水平(见图5).
图5神龙河入河口、水库库尾、库首TP质量浓度Fig.
5TPcontentofShenlongRivertailandheadofthereservoir天福庙水库水体磷污染源主要有上游水库及支流来水、周围磷矿点源污染、农村面源、洪水对山林的2621第7期刘明盟等:宜昌市天福庙水库沉积物磷形态分布特征及其释放通量估算冲刷等几个方面.
由于库区磷污染源来自上游TP主要由以Ca~P为主的磷灰石组成磷矿开采产生的磷灰石颗粒较大水库水深较大底部水流动力弱沉积后仅其中的细沙易于随水流向下游迁移因此TP质量浓度从库尾至库首逐渐减少.
支流入库处TP质量浓度较其他采样点更高支流是外源磷污染物输入的主要通道这与张奇等[21]对滇池的研究结果一致.
根据沉积物各组分的相关关系分析得知沉积物中TP质量分数与IP、Ca~P质量分数之间相关系数高达095(P<001)以上三者的时空动态具有一致性且主要受Ca~P质量分数的影响Ca~P一方面来源于水生动物尸体的沉积另一方面根据库区周边矿企分布情况矿井涌水矿渣淋溶水开采运输过程中产生的磷矿石灰等也是Ca~P的重要来源.
2号、3号采样点没有磷矿企业存在的支流与1号、4~6号采样点受磷矿开采影响的干流相比Ca~P质量分数在垂直方向变化存在明显不同后者沉积物表层Ca~P质量分数变化趋势反映了Ca~P在不断输入前者则没有这种趋势因此认为沉积物Ca~P质量分数与周边磷矿企业产生的磷灰石密切相关.
这与李乐等[22]对滇池的研究结果相似滇池南部有丰富的磷矿分布沉积物中Ca~P质量分数较高平均值为1047mg∕kg占TP质量分数的462%磷矿企业的开采会导致大量磷灰石在雨季随暴雨冲刷沉积于库底.
天福庙水库OP质量分数较低OP质量分数与人为活动有关主要来源为农业面源污染[23].
该研究得出天福庙水库沉积物Ca~P质量分数最高且在受磷矿企业影响的区域不断输入至沉积物表层磷矿开采产生的污染是库区干流沉积物磷来源和形态组成的重要原因之一农业面源等污染较少.
32沉积物芯柱磷释放通量变化特征分析天福庙水库沉积物TP质量分数平均值为27716mg∕kg比丹江口表层沉积物TP质量分数(平均值为6425mg∕kg)高4倍之多[24]也明显高于海河沉积物TP质量分数(范围为968~2017mg∕kg)[25].
尽管TP质量分数很高但磷的释放通量并没有成倍增加表明磷的释放通量与TP质量分数没有关系这与孙淑娟等[26]研究结果一致.
沉积物磷释放受到温度、DO质量浓度、pH、水流扰动等多种因素的综合影响取样期间表层水温为26℃上覆水温度为12℃pH在8左右DO质量浓度为4~6mg∕L.
一方面上覆水的微碱性使得OH-和PO43-竞争有效结合位点导致沉积物磷的释放[27].
另一方面上覆水的厌氧环境以及底部沉积物的耗氧及水温分层大气覆氧传递受限使得底部为厌氧环境在厌氧条件下沉积物中有机污染物厌氧分解产生小分子有机酸导致底部多相界面处pH降低弱酸性环境会导致主要成分Ca~P的溶解释放.
河流水动力特征对沉积物~水界面磷吸附~释放具有显著影响作用弱水动力条件下沉积物容易吸附磷素而强水动力条件下河流沉积物倾向于释放磷素水流的冲击使得滞留沉积物被冲刷、再悬浮磷素被大量释放流出[28~31].
采样期间库尾来水流量约12m3∕s5号采样点神龙河入河口被淹没长度约800m来水量约3m3∕s坝首发电出库流量约12m3∕s.
库首1号采样点所处位置水深较大、水面开阔、水力停留时间较长即便沉积物受水流扰动较少磷释放通量依然较高这与Kiv等[32]研究结果一致.
2号、3号采样点因处在水库回水区无入库流量和磷矿开采企业同时沉积物TP质量分数较低所以磷释放通量相对较低.
5号采样点释放通量异常升高可能与该支流磷矿企业较多来自库尾和支流的流量在此汇合与含磷污水的输入加剧了磷的释放.
上游来水量的扰动及周边磷矿企业的开采是天福庙水库库尾、入库支流磷释放通量较高的重要原因.
4结论a)天福庙水库沉积物中TP质量分数以Ca~P为主平均值从库首至库尾逐步增加库尾和支流入库处TP具有较高的质量分数受磷矿开采影响的干流TP主要来源于磷矿石灰.
b)天福庙水库孔隙水中PO43-质量浓度在沉积物表层1~3cm内存在很高的峰值且大于上覆水中PO43-质量浓度存在向上覆水释放PO43-的风险.
坝前、支流交汇处、库尾孔隙水PO43-质量浓度高于其他位置释放通量最高是库区内源磷污染的主要区域.
c)天福庙库区沉积物磷释放通量平均水平为103mg∕(m2d)水流的冲击及周边磷矿企业的开采是天福庙水库库尾、入库支流磷释放通量较高的重要因素.
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